Μια κοινή ερευνητική ομάδα με επικεφαλής τον καθηγητή Zhang Peilei του Πανεπιστημίου Μηχανικής Επιστήμης της Σαγκάης, του Πανεπιστημίου Lancaster και της Amplitude Suzhou Laser Co., Ltd. δημοσίευσε μια ερευνητική εργασία με τίτλο "Ηλεκτρομαγνητική-υδροδυναμική σύζευξη και ανατροφοδότηση μορφολογίας στον σχηματισμό και την εξέλιξη του LIPSS σε μέταλλα{3}μεταλλικά παλμική το διεθνές περιοδικό Applied Mathematical Modelling. Η ομάδα δημιούργησε ένα πολυφυσικό μοντέλο που συνδυάζει την ηλεκτρομαγνητική θεωρία, την παροδική θερμοφυσική και την υδροδυναμική και χρησιμοποίησε μια επαναληπτική στρατηγική παλμού-με-παλμό για να μελετήσει τη διαδικασία εξέλιξης των δομών περιοδικής επιφάνειας που προκαλούνται από λέιζερ-επαγόμενες από λέιζερ-σε επιφάνειες από κράμα τιτανίου. Συνδυάζοντας πειραματική επαλήθευση και αριθμητική προσομοίωση, η ομάδα αποκάλυψε τον φυσικό μηχανισμό σχηματισμού και εξέλιξης νανοδομής υπό τη συνεργιστική επίδραση της ροής Marangoni και της πίεσης ανάκρουσης κάτω από τον μηχανισμό ανάδρασης μορφολογίας.
01
Εισαγωγή
Οι περιοδικές επιφανειακές δομές που προκαλούνται από{0}}λέιζερ (LIPSS) είναι ένα φυσικό φαινόμενο που μπορεί να δημιουργήσει περιοδικές δομές στις επιφάνειες διαφόρων υλικών (μέταλλα, ημιαγωγοί κ.λπ.) και έχουν μελετηθεί εκτενώς. Τα LIPSS ταξινομούνται γενικά σε δύο τύπους: LIPSS με περίοδο κοντά στο μήκος κύματος λέιζερ (LSFL) και LIPSS με περίοδο πολύ μικρότερη από το μήκος κύματος λέιζερ (HSFL). Για το κλασικό LSFL, ο μηχανισμός σχηματισμού είναι ευρέως αποδεκτός ως αποτέλεσμα παρεμβολής μεταξύ του προσπίπτοντος λέιζερ και των επιφανειακών πολαριτόνων πλασμονίου (SPPs) που διεγείρονται στην επιφάνεια του υλικού (ηλεκτρομαγνητική θεωρία). Αν και η ηλεκτρομαγνητική θεωρία εξηγεί την περίοδο και την κατεύθυνση του LSFL, περιγράφει μόνο τη στατική αρχική εναπόθεση ενέργειας και δεν εξηγεί τη δυναμική εξέλιξη του υλικού σε τετηγμένη κατάσταση που προκαλείται από λέιζερ-. Η διαδικασία μετανάστευσης της ύλης στη λιωμένη κατάσταση αναδιαμορφώνει τη μορφολογία της επιφάνειας σε έναν περιοδικό συνδυασμό κορυφών και κοιλοτήτων.
Η επεξεργασία λέιζερ femtosecond έχει μοναδικά πλεονεκτήματα στον τομέα της μικρο- και της νανο-κατασκευής λόγω της υψηλής ακρίβειας επεξεργασίας και της μικρής ζώνης που επηρεάζεται από τη θερμότητα-. Το εξαιρετικά μικρό πλάτος παλμού του συγκεντρώνει την ενέργεια λέιζερ στην επιφάνεια του υλικού σε εξαιρετικά σύντομο χρονικό διάστημα, δημιουργώντας μια μη-μετάβαση φάσης θερμικής ισορροπίας. Η θερμική αγωγιμότητα ηλεκτρονίων και η ισχύς σύζευξης των ηλεκτρονίων-φωνονίων κυριαρχούν στη μετάδοση και χαλάρωση της ηλεκτρομαγνητικής ενέργειας που εναποτίθεται εντός του υλικού κατά τις υπερταχείς διεργασίες. Αυτοί οι παράγοντες είναι οι θεμελιώδεις λόγοι για τις διαφορές στη μορφολογία LIPSS που παρατηρούνται σε διάφορα υλικά. Ωστόσο, ο σχηματισμός LIPSS είναι μια αθροιστική διαδικασία πολλαπλών-παλμών, με τη μορφολογία της επιφάνειας που παράγεται από κάθε παλμό να λειτουργεί ως η αρχική οριακή συνθήκη για τον επόμενο παλμό. Επιπλέον, η κανονικότητα του LIPSS παρουσιάζει ισχυρή εξάρτηση από τις ιδιότητες του υλικού. Προηγούμενες αριθμητικές προσομοιώσεις σπάνια εξέτασαν την επίδραση της μορφολογίας της επιφάνειας που παράγεται από προηγούμενους παλμούς σε επόμενους παλμούς σε περιβάλλοντα πολλαπλών-παλμών, πολλαπλών-φυσικών. Οι αλλαγές στη μορφολογία της επιφάνειας του υλικού υπό συνθήκες πολλαπλών{15}παλμών οδηγούν σε ανομοιογένεια του πεδίου θερμοκρασίας, η οποία με τη σειρά της επηρεάζει την ανακατανομή του τηγμένου ρευστού που προκαλείται από τις διαβαθμίσεις θερμοκρασίας. Αυτό απαιτεί μια ποσοτική ανάλυση και συζήτηση της διαδικασίας εξέλιξης του LIPSS από την οπτική γωνία-από-παλμού.
Επεξεργασία δέσμης λέιζερ & ηλεκτρονίων
02
Μέθοδοι Προσομοίωσης
Για τη μελέτη της αθροιστικής εξέλιξης του LIPSS υπό ακτινοβολία λέιζερ πολλαπλών- παλμών femtosecond και του σχετικού μηχανισμού θετικής ανάδρασης, η ροή εργασιών προσομοίωσης αποσυνθέτει την αλληλεπίδραση λέιζερ{1}}ύλης ενός μεμονωμένου παλμού σε τρία συζευγμένα στάδια: υπολογισμός ηλεκτρομαγνητικού πεδίου, θερμοδυναμικές επαναλαμβανόμενες επαναλαμβανόμενες ρευστές. Σε αυτή τη μελέτη, εστιάζουμε στη διαδικασία εξέλιξης ξεκινώντας από μια ντετερμινιστική επιφάνεια. Η προσομοίωση ξεκινά με ένα ιδανικό, ομαλό επίπεδο, όπου τα κοιλώματα κατάλυσης που δημιουργούνται από παραμέτρους λέιζερ και απόκριση υλικού θεωρούνται ως η «αποτελεσματική τραχύτητα» για την επακόλουθη ηλεκτρομαγνητική σύζευξη. Σε αυτό το μοντέλο, αυτή η αποτελεσματική τραχύτητα αντιπροσωπεύεται από προσομοίωση επιφανειακής αφαίρεσης, μια μέθοδο που εξαλείφει τις αβεβαιότητες που σχετίζονται με την τυχαία αρχική τραχύτητα επιφάνειας, επιτρέποντάς μας να μελετήσουμε πώς σχηματίζεται και διαδίδεται το LIPSS στα άκρα της κατάλυσης και εντός της επιφάνειας.
03
Ανατροφοδότηση Μορφολογίας Επιφανειών
Κάτω από ακτινοβολία λέιζερ πολλαπλών- παλμών femtosecond, ο σχηματισμός LIPSS δεν είναι μια απλή υπέρθεση ενός μεμονωμένου φυσικού πεδίου, αλλά μια διαδικασία δυναμικής εξέλιξης στην οποία η επιρροή της επιφανειακής μορφολογίας των προηγούμενων παλμών αλληλεπιδρά με αυτή των επόμενων παλμών. Το σχήμα 2 δείχνει την εξέλιξη της μορφολογίας της επιφάνειας του υλικού και την αντίστοιχη χωρική κατανομή του ηλεκτρικού πεδίου υπό πολλαπλούς παλμούς. Για τον αρχικό παλμό (N=1), η κατανομή του ηλεκτρικού πεδίου στην επιφάνεια του λείου υλικού είναι πλευρικά ομοιόμορφη, εμφανίζοντας κυρίως ένα μοτίβο στάσιμων κυμάτων που σχηματίζεται από την παρεμβολή προσπίπτοντος και ανακλώμενου φωτός. Καθώς ο αριθμός των παλμών αυξάνεται (N=20, N=30), η αρχικά λεία επιφάνεια εξελίσσεται σε ρηχά κοιλώματα κατάλυσης. Η μη-επίπεδη διεπαφή σπάει τη συμμετρία του επιπέδου και παρέχει το διάνυσμα διάνυσμα{10}}επίπεδου κύματος, το οποίο οδηγεί σε αδύναμη διέγερση SPP στη διεπαφή μετάλλου{11}}αέρα. Καθώς ο αριθμός των παλμών αυξάνεται περαιτέρω (N=40, N=50), οι περιοδικές αυλακώσεις που εμφανίζονται λειτουργούν ως πιο αποτελεσματικά πλέγματα περίθλασης, με αποτέλεσμα ισχυρότερη σύζευξη SPP. Όπως φαίνεται στη μεγεθυμένη προβολή στο N=50, η παρεμβολή μεταξύ του SPP και του επακόλουθου προσπίπτοντος φωτός δημιουργεί χωρικά τοπικά ηλεκτρομαγνητικά hotspot εντός των αυλακώσεων, όπου η ένταση του ηλεκτρικού πεδίου είναι σημαντικά υψηλότερη από την ένταση του προσπίπτοντος πεδίου.
Το Σχήμα 3 απεικονίζει την εξέλιξη της μορφολογίας της επιφάνειας του υλικού και την αντίστοιχη κατανομή θερμοκρασίας κορυφής του πλέγματος κάτω από διαφορετικούς αριθμούς παλμών (N=1-50). Στο αρχικό στάδιο (N=1-10), σχηματίζονται κοιλότητες κατάλυσης στην επίπεδη επιφάνεια. Αυτή τη στιγμή, η θερμοκρασία της επιφάνειας κατανέμεται ομαλά πλευρικά και η αντίστοιχη κατανομή θερμοκρασίας παρουσιάζει μια χαμηλή και ευρεία κορυφή, αντανακλώντας την Gaussian κατανομή της ενέργειας του λέιζερ. Καθώς ο αριθμός των παλμών αυξάνεται (N=20-50), εμφανίζεται σταδιακά μια περιοδική κατανομή θερμοκρασίας υψηλής-αντίθεσης, που συνάδει με την εμφάνιση περιοδικών επιφανειακών δομών. Η υψηλότερη θερμοκρασία του πλέγματος συγκεντρώνεται στις κοιλάδες αυτών των περιοδικών δομών, ενώ η θερμοκρασία στις κορυφές παραμένει σχετικά χαμηλή. Το διάγραμμα κατανομής θερμοκρασίας δείχνει ότι καθώς ο αριθμός των παλμών αυξάνεται, το πλάτος αυτής της διαμόρφωσης θερμοκρασίας γίνεται πιο έντονο και η μέγιστη θερμοκρασία αυξάνεται σταδιακά. Συνδυάζοντας αυτό με την εξέλιξη της κατανομής ηλεκτρικού πεδίου που φαίνεται στο Σχήμα 2, η κατανομή θερμοκρασίας του πλέγματος υπό πολλαπλούς παλμούς μπορεί να εξηγηθεί με έναν μηχανισμό ηλεκτρομαγνητικής θερμικής ανάδρασης. Τα ηλεκτρομαγνητικά θερμά σημεία που βρίσκονται στις κοιλάδες σχηματίζουν χωρικά μη ομοιόμορφες πηγές θερμότητας, δημιουργώντας τελικά ένα περιοδικό πεδίο θερμοκρασίας πλέγματος που αντιστοιχεί στη μορφολογία της επιφάνειας.
04
Ροή υγρού κατά το στάδιο τήξης
Η ενέργεια παλμού λέιζερ femtosecond μεταφέρεται στο πλέγμα μέσω σύζευξης ηλεκτρονίων-φωνονίων. Μόλις η θερμοκρασία του πλέγματος φτάσει στο σημείο τήξης, σχηματίζεται ένα παροδικό λιωμένο στρώμα στην επιφάνεια του υλικού. Η μετέπειτα εξέλιξη του LIPSS σε μια χρονική κλίμακα picosecond ελέγχεται όχι μόνο από τη στατική κατάλυση αλλά και από την υδροδυναμική μεταφορά μέσα σε αυτό το τηγμένο στρώμα. Σε αυτό το μοντέλο, η περιοδικότητα προκαθορίζεται από την απόθεση ηλεκτρομαγνητικής ενέργειας, ενώ η τάση Marangoni και η πίεση ανάκρουσης οδηγούν κυρίως στην ανακατανομή και την απομάκρυνση του τηγμένου υλικού. Τα σχήματα 4, 5 και 6 δείχνουν τις τάσεις ροής ρευστού κατά το στάδιο τήξης μιας διαδικασίας πολλαπλών-παλμών (N=20-40) καθώς η περιοδική δομή εξελίσσεται από ρηχή σε βαθιά. Σε αυτό το στάδιο, η θερμοκρασία του πλέγματος έχει υπερβεί το σημείο τήξης αλλά δεν έχει φτάσει ακόμη στη θερμοκρασία εξάτμισης. Σε αυτά τα τρία σχήματα, τα a1 και a2 αντιπροσωπεύουν τις κορυφές της περιοδικής δομής, ενώ τα a3 και a4 αντιπροσωπεύουν τις κοιλότητες. Όπως φαίνεται στο Σχήμα 4, στα πρώτα στάδια του σχηματισμού περιοδικής δομής (N=20), ένα περιοδικό πεδίο θερμοκρασίας έχει δημιουργηθεί στην επιφάνεια και αρχίζει να εμφανίζεται μια κυματιστή δομή. Στις περιοχές της κοιλάδας με τις υψηλότερες θερμοκρασίες (Σχήμα. 4(γ)), λόγω της κλίσης της επιφανειακής τάσης, το φαινόμενο Marangoni προκαλεί τη ροή του λιωμένου επιφανειακού υγρού με υψηλή ταχύτητα από το κέντρο της κοιλάδας σε γειτονικές κορυφές. Αντίθετα, στις περιοχές της κορυφής με τις χαμηλότερες θερμοκρασίες (Εικ. 4(β)), παρατηρείται ρευστό από γειτονικές κοιλάδες να συγκλίνει και να συσσωρεύεται προς τα πάνω. Μια σύγκριση αυτών των περιοχών αποκαλύπτει ροή υψηλής-αποκλίνουσας ταχύτητας στις κοιλότητες και χαμηλής-συγκλίνουσας ροής ταχύτητας στις κορυφές. Όπως φαίνεται στα πεδία ροής του Σχ.. 4(β) και (γ), η ροή του επιφανειακού ρευστού προς τις κορυφές προκαλεί μια αντίστροφη ροή βαθύτερα μέσα στη λιωμένη λίμνη, επιστρέφοντας από κάτω από την κορυφή στην κοιλάδα. Αυτός ο συνδυασμός εξωτερικής επιφανειακής ροής και εσωτερικής ροής πυθμένα-οργανώνεται σε ένα ζεύγος τυπικών δίνων Marangoni μέσα σε κάθε κορυφή και κατώφλι της περιοδικής δομής. Συγκρίνοντας τα σχήματα, μπορεί να φανεί από τα Σχήματα. 4, 5 και 6 ότι καθώς οι κοιλάδες βαθαίνουν, το επιφανειακό ρευστό περιορίζεται σταδιακά μέσα σε αυτές (Εικ. Οι βαθύτερες κοιλάδες αντιστοιχούν σε ισχυρότερα τοπικά ηλεκτρικά πεδία, καταστέλλοντας έτσι την πλευρική θερμική διάχυση από την κοιλάδα στις γειτονικές κορυφές. Αυτό έχει ως αποτέλεσμα να διατηρείται μια πιο απότομη κλίση θερμοκρασίας εντός των κοιλάδων. Επομένως, δεδομένου ότι οι δυνάμεις που οδηγούν την κίνηση του ρευστού εξαρτώνται από τη θερμοκρασία, αυτές οι δυνάμεις περιορίζονται όλο και περισσότερο μέσα στις κοιλάδες. Από την προοπτική της αύξησης του αριθμού των παλμών, αυτό σημαίνει ότι η ενέργεια των επόμενων παλμών χρησιμοποιείται για την εμβάθυνση των υπαρχόντων αυλακώσεων, αντί για την κατάργηση των ήδη σχηματισμένων κορυφών ή την κατασκευή νέων δομών. Κατά συνέπεια, η διαφορά ύψους μεταξύ κορυφών και κοιλάδων αυξάνεται συνεχώς, οδηγώντας σε βαθμιαία εμβάθυνση της περιοδικής δομής.
05
Επαλήθευση προσομοίωσης
Για να απεικονιστεί η διαδικασία σχηματισμού περιοδικών επιφανειακών δομών που καθοδηγούνται από τη συνεργιστική επίδραση των ηλεκτρομαγνητικών επιδράσεων και της ροής ρευστού υπό ακτινοβολία πολλαπλών παλμών, η εξέλιξη της μορφολογίας της επιφάνειας που παρατηρήθηκε στο πείραμα γραμμικής σάρωσης συγκρίθηκε με τα αποτελέσματα του επαναληπτικού μοντέλου πολυφυσικής, όπως φαίνεται στο σχήμα 7. νανοσωματίδια που δημιουργούνται από κατάλυση-επαναπόθεση και μεταφορά τετηγμένου υγρού. Στην προσομοίωση, χρησιμοποιήσαμε το φυσικό ισοδύναμο σημείο εκκίνησης της εξέλιξης του LIPSS, δηλαδή τα κοιλώματα κατάλυσης που προκαλούνται από λέιζερ-. Τόσο τα τυχαία νανοσωματίδια όσο και τα κοιλώματα κατάλυσης μπορούν να χρησιμεύσουν ως όρια σκέδασης για τους επόμενους παλμούς, διεγείροντας έτσι το SPP. Οι επακόλουθοι παλμοί δημιουργούν ένα περιοδικό πεδίο θερμοκρασίας σε αυτή τη μη-επίπεδη επιφάνεια μέσω παρεμβολής SPP, οδηγώντας την ανακατανομή του τηγμένου υλικού κατά τη διάρκεια αυτής της περιόδου. Στη συνέχεια, η δύναμη Marangoni και η πίεση ανάκρουσης αρχίζουν να οδηγούν την ανακατανομή του τηγμένου υγρού, προάγοντας έτσι τον σχηματισμό LIPSS.
Για την καλύτερη επικύρωση των αποτελεσμάτων της προσομοίωσης, το LIPSS υπό φωτισμό λέιζερ ενός σημείου-femtosecond συγκρίθηκε με τα αποτελέσματα της αριθμητικής προσομοίωσης. Όπως φαίνεται στο Σχήμα 8, τα δύο παρουσιάζουν υψηλό βαθμό συνέπειας στη χωρική περιοδικότητα. Για να ποσοτικοποιηθεί αυτή η περίοδος, εξήχθησαν τοπικά περιγράμματα κλίμακας του γκρι της εικόνας SEM κατά μήκος της κατεύθυνσης κάθετα προς το LIPSS, αποδίδοντας μια μέση περίοδο περίπου 980 nm για την πειραματική δομή. Το σχήμα 8(β) δείχνει το προσομοιωμένο περίγραμμα διατομής-στην ίδια χωρική κλίμακα. Χαρτογραφώντας το περίγραμμα της προσομοίωσης επιφάνειας στην εικόνα SEM στις ίδιες συντεταγμένες και κλίμακα, παρατηρήθηκε ότι οι χωρικές θέσεις των προσομοιωμένων κορυφών και κοιλάδων αντιστοιχούν στενά στις φωτεινές και σκοτεινές λωρίδες στην εικόνα SEM. Η περίοδος προσομοίωσης είναι περίπου 960 nm, η οποία είναι σε εξαιρετική συμφωνία με τα πειραματικά αποτελέσματα που μετρήθηκαν με τη μέθοδο περιγράμματος.
06
Σύναψη
Αυτή η μελέτη κατασκεύασε ένα πολυφυσικό μοντέλο βασισμένο στην ηλεκτρομαγνητική θεωρία, τη θεωρία της δυναμικής των ρευστών και τις θερμοφυσικές ιδιότητες των υλικών μέσω αριθμητικής προσομοίωσης. Εξήγησε από την αρχή μέχρι το τέλος το σχηματισμό περιοδικών δομών σε μεταλλικές επιφάνειες που οδηγούνται από τη συνεργική επίδραση των ηλεκτρομαγνητικών επιδράσεων και των αστάθειών της ροής του ρευστού κάτω από επεξεργασία με λέιζερ πολλαπλών{1}παλμών femtosecond. Μέσα από διαδοχικές παλμικές επαναλήψεις προσομοίωσης στην επιφάνεια του υλικού και συγκριτική ανάλυση των αποτελεσμάτων της προσομοίωσης με πειραματικά αποτελέσματα, συμπεραίνουμε ότι ο σχηματισμός LIPSS είναι αποτέλεσμα της συνεργιστικής επίδρασης ηλεκτρομαγνητικής και ρευστοδυναμικής.
Η αλληλεπίδραση μεταξύ του προσπίπτοντος λέιζερ femtosecond και της επιφάνειας του υλικού, παρουσία τραχύτητας επιφάνειας, διεγείρει τα SPP που παρεμβαίνουν στο προσπίπτον φως. Αυτή η διαδικασία δημιουργεί χωρικά περιοδική και μη{1}}εναπόθεση ενέργειας στην επιφάνεια του υλικού. Επιβεβαιώσαμε ότι αυτή η απαραίτητη τραχύτητα επιφάνειας μπορεί να είναι κοιλώματα κατάλυσης που προκαλούνται από το ίδιο το λέιζερ, τα οποία μπορούν να χρησιμεύσουν ως οριακές συνθήκες για συναρπαστικά SPP. Η μορφολογία της επιφάνειας που σχηματίστηκε από προηγούμενους παλμούς λειτουργεί ως πλέγμα περίθλασης για τους επόμενους παλμούς, βελτιώνοντας την απόδοση σύζευξης SPP. Μόλις αυτή η περιοδική ενέργεια απορροφηθεί από το υλικό, μετατρέπεται γρήγορα σε ένα αντίστοιχο πεδίο βαθμίδωσης θερμοκρασίας πλέγματος, σχηματίζοντας ένα παροδικό λιωμένο στρώμα στην επιφάνεια. Αυτό το εξαιρετικά λεπτό λιωμένο στρώμα, επηρεασμένο από την περιοδική διαβάθμιση θερμοκρασίας, είναι φυσικά εξαιρετικά ασταθές, ενεργοποιώντας έτσι τη μεταφορά ρευστού που ελέγχει τη μετανάστευση υλικού. Κατά τη διάρκεια του σταδίου τήξης, η δύναμη Marangoni, καθοδηγούμενη από την επιφανειακή τάση, μεταναστεύει το λιωμένο ρευστό από κορυφές υψηλής-θερμοκρασίας σε χαμηλές-κορυφές θερμοκρασιών, σχηματίζοντας μια αποκλίνουσα ροή υψηλής-ταχύτητας στις κοιλότητες και μια χαμηλή{10}}συγκλίνουσα ροή στην κορυφή. Καθώς ο αριθμός των παλμών αυξάνεται, οι γούρνες βαθαίνουν σταδιακά και το επιφανειακό ρευστό περιορίζεται σταδιακά στις γούρνες. Κατά το στάδιο της εξάτμισης, η περαιτέρω αύξηση της θερμοκρασίας του πλέγματος συνοδεύεται από περαιτέρω αύξηση της πίεσης ανάκρουσης. Σε αυτό το σημείο, η πίεση ανάκρουσης λειτουργεί ως ο κυρίαρχος μηχανισμός που οδηγεί το ρευστό, χρησιμοποιώντας ισχυρότερη δύναμη για να διώξει το ρευστό από την επιφάνεια των κοιλοτήτων προς τα κάτω προς την κάτω επιφάνεια, ενώ επίσης μετατοπίζει πλευρικά το ρευστό στις κορυφές.
